二氧化碳制可持續燃料研究獲進展

　　借助綠色氫氣將二氧化碳轉化為乙醇、航空煤油等可持續燃料。乙醇是化工基礎原料及高能量密度的清潔燃料，廣泛應用于日常生活和化工生產過程中。但是，相關的乙醇合成催化劑研發工作面臨挑戰。

　　前期，中國科學院上海高等研究院科研團隊通過鐵鋅催化體系的物相調控，實現從二氧化碳轉化制甲醇到乙醇、丙醇等多碳醇的選擇性合成。同時，團隊通過調控二氧化鈦晶相組成，在RhFeOx/P25催化劑上獲得優異的二氧化碳轉化制乙醇選擇性和乙醇產率，闡明該催化劑的構效關系與反應機理。

　　近期，研究團隊創制了具有單團簇結構的RhSC/CN催化劑，克服了納米顆粒催化劑活性金屬原子利用率較低，以及單原子催化劑反應效率不高等問題，提升了二氧化碳加氫制乙醇的選擇性和乙醇產率。研究發現，這一催化劑的活性金屬以單團簇形式存在，具有近原子級分散度和對反應物分子較強的吸附活化能力。反應條件經過優化后，催化劑展現出最高的乙醇選擇性和乙醇產率，分別為95.3%和17.5 mmol/gcat/h，其上轉換頻率TOF值達595.2 h?1。原位紅外表征證實，該催化劑特有的單團簇結構，可促進碳碳偶聯反應和關鍵中間體生成。理論計算顯示，催化劑單團簇活性位上CH3*和CO*反應中間體進行碳碳偶聯，具有最低的反應能壘，并揭示了乙醇生成的最優反應路徑。

　　上述研究為同時促進二氧化碳轉化和乙醇選擇性生成的單團簇催化劑的設計工作提供了新見解，并為實現高效二氧化碳加氫制綠色乙醇提供了頗有應用前景的途徑。

　　相關研究成果作為“Hot Paper”，發表在《德國應用化學》上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院相關項目等的支持。