近日,華東理工大學化工學院教授李春忠和多倫多大學教授Edward Sargent在環氧乙烷高效制備領域取得新突破,相關研究成果在線發表于《自然—催化》。

新型氧化還原介導電催化示意圖 受訪者供圖
我國作為世界最大的聚酯生產國,對環氧乙烷這一重要石油化工基礎有機原料的年需求量超千萬噸。目前,國際和國內絕大多數裝置都采用乙烯直接氧化路線生產環氧乙烷,但由于該路線的乙烯完全氧化問題,使其產生大量碳排放。
利用電催化技術在“無碳排放”及“碳減排”條件下高效制備環氧乙烷,將為傳統化工行業帶來環保技術升級契機。但目前電催化二氧化碳(CO2)制環氧乙烷的效率較低,整體電解池能量效率低于15%,且能耗是當前工業路線能耗的5倍。
研究人員通過在工業催化劑氧化銥(IrO2)上負載第六周期金屬氧化物來制備高效催化劑。其中,在鋇、鑭、鈰和鉍氧化物中,發現負載鋇氧化物的催化劑高效抑制關鍵中間體的降解過程,實現了陽極乙烯制環氧乙烷法拉第效率達到90%。該過程環氧乙烷產物選擇性超過98%,且不存在乙烯完全氧化產生的碳排放問題。當將其與陰極氧還原反應配對時,每生產1千克環氧乙烷所需能耗僅需5.3MJ(兆焦),這與現有高碳排放的工業制環氧乙烷過程的能耗相當。
研究表明,進一步利用水氧化和氧還原這一氧化還原介導,創新構建了新型氧化還原介導電催化系統,通過高效耦合CO2制乙烯與乙烯制環氧乙烷的過程,實現低能量輸入的環氧乙烷電催化制備。
“該工作實現了高轉化率的環氧乙烷電催化制備,在工業級電流密度下,CO2制環氧乙烷的法拉第效率超過35%,比文獻報道最高值提升1.4倍,并降低了電解工作電壓。”李春忠說。
相關論文信息:https://doi.org/10.1038/s41929-022-00749-8
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