華東理工大學化學與分子工程學院、費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心教授曲大輝、特聘副研究員顧睿銳課題組，首次將C=C/C=N交換反應應用于聚合網絡，構筑了一類無催化劑、可再加工、可形狀記憶且具備優異機械性能的共價自適應網絡智能材料，為無催化劑共價自適應網絡（CANs）智能材料的發展提供了新思路。相關研究發表于《德國應用化學》。
熱固性塑料因其優異的尺寸穩定性、耐溶劑性和力學強度而備受重視。將動態共價鍵引入到熱固性聚合物網絡中構筑CANs，通過其在特定刺激下的可逆鍵交換驅動網絡骨架鏈段進行重排，能夠賦予熱固材料可塑性，以及自修復、可回收、形狀記憶等動態特性。如何開發無催化劑的共價自適應網絡材料是領域亟待解決的關鍵科學問題。
研究團隊在聚氨酯材料骨架中引入無需催化劑的C=C/C=N動態共價交換反應，設計合成了含有C=C、C=N鍵的二羥基化合物，并將其與六亞甲基二異氰酸酯交聯獲得含C=C/C=N復分解基元的熱固性聚氨酯。該材料具優異的熱/力學性能、穩定性以及耐溶劑性，可媲美普遍應用的熱固性樹脂材料，且能夠通過熱壓進行多次回收再加工，材料應力松弛速度可被高效調控。
進一步地，研究人員探索了這類材料的形狀記憶功能：將其在高溫段進行快速鍵交換以重構其3D永久網絡，具備復雜的初始幾何形狀；在中溫段達到玻璃化轉變溫度后進行鏈段運動獲得彈性以編輯其臨時形狀；快速降至室溫固定臨時形狀后重新升溫，可引發快速形狀記憶過程。
共價自適應網絡的可再加工性與形狀記憶性質。圖片來源于《德國應用化學》
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202406708
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