大連化物所實現二維材料載流子的時空動力學分辨

　　近日，大連化物所分子反應動力學國家重點實驗室化學動力學研究中心（1102組）楊學明院士、任澤峰研究員等與北京大學葉堉教授合作，通過發展飛秒時間分辨光發射電子顯微鏡（TR-PEEM），實現了二硫化鉬（MoS2）在納米空間和飛秒時間尺度的載流子動力學研究，并利用上海同步輻射光源，通過X射線光發射電子顯微鏡（XPEEM）的元素成像，闡明了缺陷對MoS2載流子動力學的影響。

　　二維材料因其載流子被限制在二維平面內，使得載流子遷移、擴散展現出許多奇特的性質，在光電和微電子方面具有很好的應用前景，受到了學術界和工業界的廣泛關注。但是，目前對二維材料載流子的研究主要是靜態表征和宏觀時間尺度的研究。由于光斑尺寸的限制，以往在飛秒時間尺度對二維材料的載流子的動力學研究局限于光斑區域的平均效應，忽略了樣品的不均勻性和局部缺陷對動力學的影響。

　　光發射電子顯微鏡（PEEM）具有納米空間分辨能力，超快光譜具有飛秒時間分辨能力，將兩者結合起來，可同時實現較高的時空分辨。此外，將PEEM和電子能譜儀結合起來，可獲得微區的時間分辨光電子能譜（TR-PES），還可以利用能譜的平移隨延時的變化，獲得表面光電壓（SPV）的超快動力學。因此，利用TR-PEEM可以觀測到光電子強度、空間分辨、時間分辨和光電子能量等，其也被稱為“四維光電子顯微鏡”。利用TR-PEEM，可以研究載流子在納米尺度的空間上是如何流動的、載流子在飛秒時間尺度流動的速度、載流子在能量上是如何弛豫的等。

　　本工作中，該團隊利用TR-PEEM，發現MoS2表面具有空間不均勻性；利用微區XPS確定了硫的空位缺陷；利用微區（2μm）TR-PES測量了TR-SPV的動力學和載流子壽命，發現電子-空穴復合主要是通過熱發射過程，以及表面缺陷可以加速電子-空穴復合速率達1-2個數量級。通常的光電子譜只能獲得較淺的表面層電子信息，而SPV能測量整個空間電荷層（space-charge layer，SCL）的載流子信息。因此，結合超快時間分辨，可以對整個SCL內載流子在超快時間尺度的動力學有一個更深的認識，為未來二維材料在微電子領域的應用提供理論依據。

　　相關研究成果以“Spatially Heterogeneous Ultrafast Interfacial Carrier Dynamics of 2D-MoS2 Flakes”為題，發表在Materials Today Physics上。該工作的第一作者是我所1102組博士研究生梁宇、李博瀚，以及北京大學黎子凌。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院等項目的支持。

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2021.100506