大連化物所通過調控原子界面催化過程實現高效儲鈉

　　 近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室能源與環境小分子催化研究組（509組）鄧德會研究員團隊與鄭州大學張佳楠教授團隊合作，通過界面化學工程將二維2H-MoS2納米片組裝在氮摻雜碳限域的鐵原子催化劑（Fe(SA)-N-C）載體上，并將其作為鈉離子電池的負極材料，在Fe(SA)-N-C的催化作用下，有效調控了1T/2H-MoS2在充放電過程中的相變和結構演化過程，從而實現高效儲鈉。

　　在“雙碳”目標下，可再生能源逐步成為能源消費增量的主體。在推動可再生能源利用的關鍵技術中，儲能技術的發展已成為實現“雙碳”目標的重要支撐技術之一。與技術相對成熟的鋰離子電池（LIBs）相比，鈉離子電池（SIBs）因鈉資源豐富、成本低廉等優勢，在大規模儲能領域中展現出廣闊的應用前景。MoS2已被認為是最有前途的SIBs的負極材料之一，但由于其結構不穩定，且在充放電過程中MoS2結構變化而導致部分容量不可逆。因此，在充放電過程中精準調控MoS2的結構穩定性以及相變可逆性是提高其儲鈉性能的關鍵。

　　鄧德會團隊在前期二維MoS2表界面調控和催化研究（Nat. Catal.，2021；Nat. Commun.，2020；Nat. Commun.，2017；Energy Environ. Sci.，2015）的基礎上，發現并證實多孔MoS2在鈉離子存儲中表現出優異的電化學性能（J. Energy Chem.，2022；Mater. Today Energy，2018），并揭示金屬—氮—碳（M-N-C）電極儲鈉性能的增強機制與固體電解質界面（SEI）膜之間的關聯性（Energy Environ. Sci.，2022；Nano Res.，2022）。

　　在此基礎上，研究團隊通過界面化學工程將二維2H-MoS2納米片組裝在Fe(SA)-N-C載體上，發現在功函數差異的驅動作用下，Fe(SA)-N-C的電子會向2H-MoS2轉移，進而增強了富電子MoS2上的S位點對鈉離子的吸附作用，而缺失電子的Fe(SA)-N-C上的Fe位點的自旋態會發生改變，從而優化了Fe位點的電子結構和催化活性，相較于氮摻雜碳（N-C）和純碳，Fe(SA)-N-C限域的Fe位點可以在充放電過程中有效促進1T/2H-MoS2的相變和結構演化過程，從而實現高效儲鈉。因此，MoS2/Fe(SA)-N-C展現出優異的循環穩定性，在2.0 A g-1的大電流密度下經過2000次循環后，儲鈉容量仍保持在350 mA h g-1左右。該研究為設計高活性和高穩定性的鈉離子負極材料提供了新思路。

　　相關研究以“Evolution of Stabilized 1T-MoS2 by Atomic-Interface Engineering of 2H-MoS2/Fe-Nx towards Enhanced Sodium Ion Storage”為題，發表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被選為VIP（Very Important Paper）文章。該工作的第一作者是我所509組聯合培養博士研究生夏會聰。以上研究工作得到了國家自然科學基金、中科院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”、丹麥Haldor Topsoe公司國際合作等項目的資助。