實現自動串聯多相催化不飽和碳氫資源的高值轉化

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近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員戴文團隊在多相催化不飽和碳氫資源的高值轉化與利用研究方面取得新進展。研究團隊利用自動串聯催化策略，開發了一種簡單、高效、高選擇性的多相催化體系，應用在C-C多鍵斷裂及功能化反應中，實現了一系列單/多取代脂肪族及芳香族烯烴、炔烴化合物中C-C鍵的連續氧化斷裂到酰胺和腈類化合物的轉化。相關成果發表在JACS Au上。

大連化物所供圖

C-C鍵是構筑有機化合物骨架的最基本單元，其選擇性斷裂及功能化在有機合成、石油裂解、聚合物降解及生物質轉化等領域具有十分廣闊的應用前景。不飽和碳氫資源（烯烴和炔烴）是煤化工及石油化工中的大宗產品，也是國民經濟重要的物質基礎和不可或缺的物質資源，因此，實現其高值轉化對學術研究和工業發展十分重要。

ATC是指在單個反應器中單一催化劑依次促進兩種或以上機制不同的化學轉化。ATC策略不僅充分利用催化劑的多種作用，而且避免了繁瑣的中間體分離過程，以更高效、經濟、綠色的方式從簡單原料構建復雜產物。本工作中，研究人員利用ATC策略，發展了一種簡單、高效的多相催化體系。該體系利用廉價的錳氧化物為多相催化劑、分子氧為氧化劑、氨氣為胺源，在溫和條件下實現了多種類型的芳香族及脂肪族烯烴、炔烴的C-C鍵的連續斷裂制備酰胺或腈類化合物，并通過改變反應條件，實現了酰胺和腈類產物的選擇性調控。研究還發現，該方法的放大實驗仍具有較高的產物選擇性，且催化劑多次循環后依舊保持穩定的產品收率，在工業化方面可提供參考。

該方法不但豐富和升級了不飽和碳氫資源的轉化路線，并且還為含烯基或炔基藥物、農藥及生物活性分子等先導化合物的改造與修飾提供了一條高效、通用的新途徑。

該工作的共同第一作者是大連化物所博士后陳波和碩士研究生張磊。武漢科技大學黃亮副教授在理論計算方面提供了支持。

相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacsau.2c00608