近日，中國科學院高能物理研究所多學科中心核能化學課題組在金屬有機框架材料光催化固氮研究領域取得進展，研究員石偉群團隊報道了兩例基于紫精配體的自由基MOFs材料Gd-IHEP-7和Gd-IHEP-8。
此MOFs材料均表現出優異的光催化固氮活性，氨生成速率分別為128和220 μmol h-1 g-1，其中Gd-IHEP-8固氮效率與文獻同類材料相比提高17倍。同時，研究人員首次系統闡釋了MOFs材料高效固氮的機理。分析表明，Gd-IHEP-7為基于二維層狀結構的多孔框架，在空氣中加熱后，Gd-IHEP-7會發生二維層狀結構向三維孔道結構的轉變，進而生成Gd-IHEP-8。兩個MOFs材料中紫精配體均以穩定的單自由基形式存在，正是這種穩定的長壽命自由基以及相應的自由基-自由基相互作用，使得MOFs材料在200-2500nm范圍內顯示寬光譜吸收，從而實現可見光催化固氮。與Gd-IHEP-7相比，在N2還原過程中Gd-IHEP-8形成的中間體與金屬離子周圍的氧原子之間會形成更致密的氫鍵網絡，可有效降低體系的自由能，使得Gd-IHEP-8表現出更高的光催化固氮效率。
該研究為MOFs材料的新型固氮光催化劑的設計和開發提供了新策略。相關成果以Solar-Driven Nitrogen Fixation Catalyzed by Stable Radical-Containing MOFs: Improved Efficiency Induced by a Structural Transformation為題，發表在《德國應用化學》上。 研究得到國家杰出青年基金項目、國家自然科學基金面上項目的資助支持。
光催化固氮研究取得進展
近日，中國科學技術大學團隊提出了重水中氮雜芳烴發生氫氘交換的納米光催化合成路線。在室溫常壓、可見光照射和惰性氣體條件下，研究通過原子級鈀分散的光催化劑（Pd1/TiO2），驅動了公斤級氘代化學品的綠色......
近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員劉宇團隊和研究員張麗華、研究員趙群團隊合作，通過對淀粉樣變蛋白病理檢測工具分子——硫黃素T進行系統性結構改造，實現了阿爾茨海默病小鼠腦組織中淀粉樣沉積物的光催化......
近日，西安交通大學材料學院教授張明明課題組在異質配體金屬籠實現可見光催化領域取得新突破。團隊另辟蹊徑，基于超分子配位自組裝策略，成功構建了系列結構精準的卟啉基異質配體金屬籠。該研究成果發表在《德國應用......
在國家自然科學基金、廣東省重點領域研發計劃等項目資助下，華南師范大學化學學院蘭亞乾/劉江教授、李寧研究員團隊，在功能化共價有機框架材料光催化轉化研究領域取得重要突破。相關成果近日發表于《德國應用化學國......
近日，我所化學反應動力學全國重點實驗室團簇光譜與動力學研究組（2506組）江凌研究員、謝華研究員團隊利用自主研制的質譜-光電子能譜實驗方法，研究了金屬碳化物團簇MC3-（M=Os,Ir,Pt）的固氮模......
廈門大學教授史大林團隊基于在西北太平洋副熱帶流渦區開展的高分辨率觀測，定量分析了固氮生物群落的豐度、結構和固氮速率，進而應用廣義加性模型刻畫的優勢固氮藍藻的生態位特征預測了其在全球海洋的主要分布格局，......
近日，中國科學院上海有機化學研究所朱正江團隊與陳以昀團隊，攻克了生理狀態下亞細胞脂質動態監測的領域挑戰，首創了亞細胞光催化疊氮鄰近標記脂質組學技術。這一技術通過高分辨質譜驅動的原位脂質組學分析，實現了......
華東理工大學化學與分子工程學院教授張金龍團隊，提出了一種基于過渡金屬過氧化物的水相光催化方法，不僅為聚酰胺塑料的化學回收提供了一種高效、環保的新方法，還為其他類型塑料廢棄物的高效轉化提供了新的思路。近......
華南師范大學化學學院蘭亞乾/路猛研究團隊首次報道了通過合理調控三維共價有機框架材料（3DCOFs）中的金屬活性位點和局域氫轉移效應實現高效光催化乙炔半加氫制乙烯。近日，相關成果發表于德國《應用化學》期......
近日，中國科學院海洋研究所在綠色合成光催化防污材料方面取得新進展，相關成果發表在國際學術期刊《分離純化技術》。生物污損問題對海洋資源開發和海事活動構成了嚴峻挑戰，因此，開發綠色且持久的海洋防污材料顯得......