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近日,我所催化基礎國家重點實驗室能源與環境小分子催化研究組(509組)鄧德會研究員團隊發表膜電極電催化二氧化碳(CO2)還原綜述文章。該綜述介紹了膜電極電催化還原CO2的基本原理和應用實例,為實現高效、低能耗電催化還原CO2制備高附加值化學品提供了重要借鑒。
CO2的過量排放會引起溫室效應等環境問題,電催化還原CO2制備高附加值化學品不僅可以解決CO2排放引起的環境問題,還可以將可再生電能存儲到易于輸運的化學品中,解決間歇性電能不易儲存的問題。膜電極電解池是目前可以高效、低能耗電催化轉化CO2的有效途徑,氣體CO2直接導入陰極催化層表面,陰極和陽極間只有一層離子交換膜,陽極電解液可以通過外循環進行流動,該構造有效降低了陰陽兩極內電阻并提高了CO2的擴散和轉化效率。因此,膜電極技術的發展將有望推動電催化CO2轉化邁向工業應用。

該綜述首先討論了膜電極電解池中各組件的特點和工作方式,包括陰極氣體擴散電極、離子交換膜、陽極氧氣析出的替代反應等;接著分析了膜電極各部件的電壓降及其相應的測量方法,為電催化CO2還原的能耗解析提供參考;在此基礎上,總結了膜電極電催化還原CO2制備一氧化碳、甲酸、甲醇、甲烷和C2+等產物的應用,闡述了不同種類催化劑對還原產物選擇性和活性的影響,以期為針對特定產物合理設計催化劑提供參考;最后,文章對膜電極電催化CO2還原的前景和挑戰進行了展望,指出目前研究主要利用工作面積較小的膜電極電解池,當在實際應用中將工作電極放大以及組裝成電堆后,更加復雜的氣體擴散及水管理等問題將成為膜電極研究的難點和重點。另外,如何利用原位表征技術揭示膜電極電催化CO2還原的反應機理也是當前亟需解決的問題,需要進行深入的研究。
鄧德會團隊長期致力于碳一分子催化轉化方面的研究工作并取得了系列進展,包括CO2低溫加氫制甲醇(Nat. Catal.,2021),電催化CO2轉化(Angew. Chem. Int. Ed.,2018;Cell Rep. Phys. Sci.,2020;J. Energy Chem.,2022;Nano Res.,2019)、甲烷低溫選擇氧化制含氧化合物(Chem,2018;Chem,2019;Nano Energy,2021;Chem Catal.,2022),室溫電化學水氣變換制高純氫(Nat. Commun.,2019;Nano Energy,2022),電催化一氧化碳還原制乙烯(Angew. Chem. Int. Ed.,2020)、可見光驅動甲醇直接制乙二醇(Nat. Commun.,2018)等,這些工作為碳一分子催化轉化新過程、新體系的探索提供了重要借鑒。
相關工作以“Membrane Electrode Assembly for Electrocatalytic CO2 Reduction: Principle and Application”為題,發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者是我所509組聯合培養畢業生張政博士。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”等項目的支持。(文/圖 張政)
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