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近日,我所催化基礎國家重點實驗室微納米反應器與反應工程學創新特區研究組(05T7組)劉健研究員團隊和澳大利亞悉尼科技大學黃振國教授合作,在B,N@C納米反應器的電化學氧還原研究方面取得新進展,通過平衡傳質特性與活性位點暴露情況,有效提升催化劑電催化氧還原性能,為優化催化劑的結構提供了新思路。
傳質在催化過程中至關重要,特別是在涉及氣體的電催化反應中。目前,大多數研究致力于提高活性位點的本證活性及數量,但對電催化傳質過程的研究還較少。由于氣/液/固三相界面的復雜性,人們對電催化劑構效關系的理解非常有限,而且也缺乏合適的材料研究平臺。

本工作中,合作團隊通過主客體化學與限域刻蝕相結合的方法,制備了一系列活性點位相似但孔隙結構不同的催化劑,證明了傳質強化的重要性。在氧還原反應測試中,具有豐富微孔、介孔和大孔的B,N@C納米反應器表現出最高的催化活性。實驗結果和有限元計算結果表明,與微孔和大孔結構相比,這種分級三模態多孔結構增強了傳質和活性位點的可及性,從而提高了電催化氧還原的活性及反應速率。
劉健團隊近年來在MOF衍生微納米反應器的構筑及可持續催化應用方面進行了深入系統的研究(Angew. Chem. Int. Ed.,2016;Adv. Funct. Mater.,2018;Advanced Science,2019;National Science Review,2020;Nat. Commun.,2020)。
相關工作以“Balancing Mass Transfer and Active Sites to Improve Electrocatalytic Oxygen Reduction by B,N Codoped C Nanoreactors”為題,于近日發表在《納米通訊》(Nano Letters)上,并選為前封面文章。該工作的第一作者是我所05T7組聯合培養博士研究生王雪飛。上述工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、上海市科委科技基金、澳大利亞研究委員會Future Fellow、中國留學基金等項目的資助。(文/王雪飛 圖/李海濤)
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