揭示光電催化中表面電荷和催化反應間的線性規律

近日，中國科學院院士、中科院大連化學物理研究所研究員李燦，研究員范峰滔等在光電極表面的液相原位光電壓成像研究中取得新進展，巧妙地結合間距可調的Pt/Si光電極解耦催化位點和光生電荷的濃度，揭示了光電催化中表面電荷密度和催化反應間的線性規律。 

　　光電化學制氫是實現太陽能到可再生氫能的重要途徑。其核心的科學問題之一是如何理解光電化學中界面電荷轉移和表面催化反應間的關系。對于光生電荷參與的催化反應，電極/溶液界面微納尺度下的復雜性使得電荷轉移和催化反應位點存在空間不一致等問題。理解局部表面電荷如何影響光電催化中產氫活性，以及如何在反應位點上揭示二者之間規律，對科學層面上認識光電化學和理性構筑光電體系頗為重要。

　　該工作中，研究團隊利用液相原位空間分辨的光電壓方法，結合間距可調的Pt陣列/Si光電極研究體系，巧妙地解耦了表面催化反應和光生電荷轉移過程。通過同時調控Pt陣列間距和偏壓，研究人員發現光電極中表面局域催化反應位點上的光生電荷密度是按照線性關系來約束催化反應電流的；與電催化不同的是，偏壓在這個體系中并不直接改變表面催化反應的活化能，而是通過影響表面電荷的濃度來約束催化性能。

　　李燦團隊長期致力于太陽能光催化、光電催化、電催化以及催化光譜表征的前沿科學研究，取得了系列成果，特別是利用自主研發的空間分辨的表面光電壓顯微鏡對光催化劑表面光生電荷給出了可視化圖像，在國際上最早將其應用到微納尺度光催化材料電荷分離的成像研究（Angew. Chem. Int. Ed.，2015；Nature Energy，2018；Angew. Chem. Int. Ed.，2020等）中。近期，團隊進一步實現了液相反應條件下化學反應以及內電勢分布的微納米成像（Nano Letters，2021）。

　　相關研究成果以Identifying the Role of the Local Charge Density on the Hydrogen Evolution Reaction of the Photoelectrode為題，發表在《物理化學快報》（J. Phys. Chem. Lett.）上。該工作得到國家自然科學基金委、“人工光合成”基礎科學中心項目（FReCAP）、中科院基礎研究領域青年團隊計劃、大連化物所創新基金等項目的資助。