超靈敏傳感器的構建在危險化學品分析、生物標志物檢測和體內成像中發揮重要作用,對環境監測和安全監控具有重要意義。基于探針的傳感器是最常用的痕量分析方法之一,具有高靈敏度、高特異性和快速響應等優勢。作為常用的加載探針的介質,液相有利于探針分子與目標分析物進行有效碰撞,從而提高反應速度和效率。然而,液體介質中的自由體積擴散特性會導致反應信號的分散,引起來自痕量分析物的信號進一步減弱,影響痕量檢測的靈敏度。水凝膠作為含有聚合物網絡和液相分散介質的材料,可通過聚合物鏈的非共價作用以及聚合物網絡的篩分效應限制溶質擴散。然而,對于各向同性的水凝膠體系,擴散性質的受限或降低反應的有效碰撞,使得檢測反應靈敏度下降。多相界面處產生的化學反應受體系化學勢影響,可在不影響溶液自身擴散性質的同時限制反應物遷移方向。因此,在水凝膠體系構建存在非對稱擴散性質的反應界面,在保持快速反應的同時有效地限制信號擴散,具有重要意義。
中國科學院新疆理化技術研究所爆炸物傳感檢測團隊基于非對稱擴散行為對信號分子的限制作用,設計了雙層水凝膠體系以增強傳感信號,實現了納克級別亞硝酸鹽的比色識別。
研究設計了一種雙層水凝膠體系,其中聚丙烯酰胺(PAM)進行采樣和重氮化亞硝酸鹽的瞬時兩步反應,而聚乙烯醇(PVA)用于耦合顯色反應實現對亞硝酸鹽的識別。為了破壞兩種緊密接觸的水凝膠的擴散對稱性,研究通過調控合成方法將PAM和PVA水凝膠之間的孔徑比控制為10,擴散系數比控制為1.7。結果表明,顯色產物在水凝膠中的擴散具有明顯的有界性,且其面內擴散由于PAM和PVA水凝膠的非對稱擴散性質得到有效的限制。由此設計的傳感器對亞硝酸鹽的裸眼檢測限為2.898納克,呈現出優異的靈敏度和抗干擾性。檢測圖像對目標物殘留信息的良好保護性進一步證明了擴散控制對于增強傳感信號以及構建適用于實際場景的高性能便攜式檢測器的重要性,為針對痕量固體樣品識別的傳感器設計奠定了理論基礎。
相關研究成果發表在Sensors and Actuators B: Chemical上。研究工作得到中科院“西部之光”人才培養計劃、國家自然科學基金、中科院青年創新促進會、中科院基礎前沿科學研究計劃“從0到1”原始創新項目及國家高層次人才等的支持。
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