氨催化合成過程 大連化物所供圖
氨是一種重要的化工原料和極具前景的能源載體，常規以化石能源驅動的合成氨工業是一個高能耗、高碳排放的過程，實現在溫和條件下氨的高效合成具有重要的科學意義和實用價值。近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員陳萍、郭建平團隊與丹麥技術大學教授Tejs Vegge團隊等合作，在催化合成氨研究方面取得進展。團隊首次將配位氫化物材料應用于催化合成氨反應中，開發了一類新型堿（土）金屬釕基三元氫化物催化劑，實現了溫和條件下氨的催化合成。相關成果發表在《自然—催化》上。
可再生能源驅動的“綠色”合成氨過程中，開發低溫低壓高效合成氨催化劑是核心。研究中，團隊開發的堿（土）金屬釕基三元氫化物催化劑材料可實現溫和條件下氨的催化合成。該催化劑材料是一種離子化合物，由釕（Ru）和負氫的配位陰離子[RuH6]4-和堿（土）金屬陽離子鋰離子（Li+）或鋇離子（Ba2+）構成，其在低溫、低壓下具有優異的催化合成氨性能。當反應溫度低至100攝氏度時，堿（土）金屬釕基三元氫化物催化劑仍有可檢測的催化活性。研究發現，該類三元氫化物催化劑材料的合成氨反應遵循氫助解離式機制，其所有組分均參與了合成氨反應，即富電子的Ru的配位陰離子是氮氣活化位點，負氫是電子和質子傳遞載體，Li+或Ba2+通過穩定中間物種降低反應能壘，通過多組分協同催化，使氮氣和氫氣以能量較優的反應路徑轉化為氨。
作為一類獨特的化合物催化劑，該類三元氫化物催化劑在組成、結構、反應動力學性質、活性中心作用機制等方面顯著不同于常規多相合成氨催化劑，而與均相合成氨催化劑存在一定關聯，為多相固氮和均相固氮研究架起了橋梁。更為重要的是，該項研究豐富了合成氨催化劑體系，并提出了構建“富電子、多組分活性位點”這一合成氨催化劑設計策略，為進一步探尋低溫低壓高效合成氨催化劑提供了新思路。
相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41929-021-00698-8
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