近日，中國科學院武漢物理與數學研究所波譜與原子分子物理國家重點實驗室鄧風研究組，在一氧化碳直接與苯烷基化生成甲苯的研究方面取得新進展，相關研究結果在《化學通訊》(Chemical Communications)上在線發表。
CO既是有毒有害氣體，也是一種常見的C1化學資源，具有廣泛的工業應用價值，其轉化一直是多相催化中的熱點問題。工業化上一般通過費托合成過程直接將CO和H2（合成氣）轉化為甲醇。烷基芳香烴類是一種非常重要的化學品，廣泛應用于化工、農業、醫藥、香料等領域，它可通過甲醇等在酸性催化劑作用下烷基化芳香烴類來制備。如果能省去費托合成甲醇的這一間接高能耗過程，用CO與芳香烴類通過烷基化反應直接合成，將為CO的轉化利用以及烷基芳香烴類的制備提供新的思路。
在該項工作中，徐君副研究員及王秀梅博士等通過調控鋅元素改性ZSM-5沸石分子篩的氧化性及表面酸性，實現了CO與苯催化生成甲苯的反應。原位固體核磁共振研究發現，CO可以作為一種烷基化試劑與苯發生烷基化反應，反應過程中，CO通過甲氧基中間體提供了甲苯中甲基上的碳原子，苯提供了甲苯的苯環。以往的研究通常認為CO只能作為羰基化試劑在多種催化過程提供羰基基團，該工作報道的CO可作為烷基化試劑參與目標有機物制備的研究結果，豐富了CO作為C1原料的用途，也為高附加值化學品的合成提供新途徑。
在前期工作中，該研究組利用原位核磁共振技術結合其他多種譜學技術，揭示了沸石分子篩催化劑上甲烷、一氧化碳活化與轉化的反應機理(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 3850；Chem. Sci. 2012, 3, 2932；J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 6762；J. Phys. Chem. C, 2013, 117, 4018)。
該工作得到了國家自然科學基金委、中國科學院以及武漢市晨光計劃的支持。
Zn/H-ZSM-5上CO直接與苯烷基化生成甲苯反應歷程圖
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