近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員鄧德會、副研究員崔曉菊、研究員于良團隊在甲烷低溫催化轉化的研究中取得新進展。團隊通過構筑二維MoS2晶格限域Rh-Zn原子對與TiO2復合的納米異質結，實現了光驅動甲烷、氧氣和一氧化碳高活性、高選擇性轉化制乙酸。該工作為溫和條件下甲烷的高值化利用提供了新的途徑，相關成果發表在《自然-通訊》。
甲烷、氧氣和一氧化碳的直接氧化羰基化制備乙酸，為天然氣轉化為高附加值的化學品提供了一條經濟且環境友好的途徑。然而，該過程涉及復雜的反應網絡，包括氧氣分子的活化、甲烷C-H鍵的高效解離，以及C-C鍵的定向偶聯，這些因素制約了乙酸選擇性和生成速率的提高。開發新的反應途徑，并在原子尺度上精確調控催化活性位點以優化反應路徑，是實現高活性、高選擇性甲烷氧化羰基化制乙酸的關鍵。
在此基礎上，團隊通過在原子尺度精準調控MoS2晶格限域Rh-Zn原子對結構，并將其與TiO2顆粒復合形成納米異質結催化劑，實現了光驅動甲烷、氧氣和一氧化碳高活性、高選擇性轉化制乙酸。原位譜學表征與理論計算結果表明，光激發TiO2產生的電子通過MoS2與TiO2的異質結界面傳輸至MoS2限域的Zn位點上，進而通過質子耦合電子轉移機制有效促進氧氣分子的解離并形成高活性的Zn-OH*物種。該物種能夠高效活化甲烷生成CH3物種，并使其與吸附在相鄰Rh位點上的CO進行偶聯，生成CH3CO*這一關鍵中間物種，并進一步與通過質子耦合電子轉移路徑生成的OH*結合，高選擇性地生成乙酸。MoS2限域Rh-Zn雙原子對位點既促進了C-H鍵解離，又協同實現C-C鍵偶聯，從而打破了甲烷低溫氧化羰基化制乙酸反應中活性和選擇性的“蹺蹺板”效應。
該研究為甲烷的低溫高選擇性催化轉化提供了新思路。
相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-024-54061-z
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