近日,北京大學深圳研究生院新材料學院教授鄒如強與副研究員高磊團隊聯合南方科技大學等單位,在《科學進展》發表最新研究。研究團隊創新性地提出并實現了一種“引導+限制”的鋰枝晶動態調控策略,通過對固態電解質層進行結構設計,成功實現了對鋰枝晶的有效疏導與自限生長。
全固態鋰金屬電池因其優異的安全性能和更高的理論能量密度,被視為下一代儲能體系的重要發展方向。然而,在電池循環過程中,負極界面極易形成鋰枝晶,持續生長的鋰枝晶可能貫穿電解質,從而引發短路及帶來安全隱患,制約了全固態鋰金屬電池規模化應用。
傳統觀點認為,高機械強度的固態電解質能夠有效抑制鋰枝晶生長。但研究表明,即使采用高模量電解質,鋰枝晶仍可在較低電流密度下貫穿固態電解質,這主要源于固態電解質內部存在的晶界、孔洞等微觀缺陷,為鋰枝晶提供了潛在生長路徑。盡管可通過致密化燒結、界面包覆等手段進行優化,這些缺陷仍難以完全消除,這表明完全抑制鋰枝晶生長幾乎無法實現。
針對這一難題,研究團隊另辟蹊徑,提出了“順其性而制其形”的全新策略——與其試圖徹底抑制鋰枝晶,不如疏導其有序生長并在關鍵位置實現自限。團隊設計了一種由粗、細顆粒構成的分級結構層,作為穩定界面層覆蓋于易與鋰金屬反應的固態電解質表面。其中,粗顆粒提供機械剛性以阻礙鋰枝晶穿透,細顆粒則填充空隙,以維持良好界面接觸并保障鋰離子傳輸。該分級結構不僅實現了對鋰枝晶生長路徑的空間引導,還借助鋰枝晶與固態電解質局部反應所產生的應力,誘發了鋰枝晶的“自限效應”,在界面處形成自限區域,從而限制其進一步生長,實現了對鋰枝晶的動態調控,顯著提升了界面穩定性與電池循環壽命。
實驗結果證明,該策略不僅顯著增強了對稱電池的循環穩定性,還可適配多種主流正極材料。通過實驗表征和相場模擬,研究進一步驗證了鋰枝晶在分級結構中的受控分布、生長引導及自限過程,揭示了該電解質結構中力-電化學耦合的調控機制。
此外,該策略展現出良好的通用性,已在多種固態電解質體系中得到有效性驗證,顯示出其作為一類通用界面工程方法的廣闊應用前景。
相關論文信息:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adw9590
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