研究發現青藏高原硝酸鹽氣溶膠生成機制及來源證據

　　硝酸鹽氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分。隨著氮氧化物（NO+NO₂）排放量的不斷增加，硝酸鹽氣溶膠在大氣環境和氣候變化方面的重要性也愈來愈被學界關注。作為硝酸鹽的主要前體物，氮氧化物不僅是主要的大氣污染物，其在大氣氧化能力方面也發揮著重要作用。青藏高原是全球環境與氣候變化的敏感區，目前有關該地區大氣硝酸鹽的具體生成過程及其前體物的來源還不明晰，相關研究還很匱乏。 

　　針對上述科學問題，中國科學院西北生態環境資源研究院研究員康世昌團隊聯合日本東京工業大學、中科院廣州地球化學研究所等相關單位科研人員，通過分析珠穆朗瑪峰（簡稱珠峰）北坡地區大氣氣溶膠硝酸鹽中叁氧同位素以及氮同位素（δ¹⁸O、D¹⁷O和δ¹⁵N）組成，首次揭示該地區大氣硝酸鹽的生成機制及其前體物的重要來源。 

　　由于不受同位素平衡分餾以及動力學分餾影響，硝酸鹽中非質量分餾信號D¹⁷O可以很好反映氧化過程中各種氧化物（如O₃ 、OH）的重要程度。同時，不同來源氮氧化物中δ¹⁵N值的差異性使δ¹⁵N被廣泛應用于硝酸鹽的來源示蹤。該研究表明，珠峰地區大氣硝酸鹽中D¹⁷O值呈現出明顯的季節性變化，揭示了不同氧化機制在不同季節間的相對重要性。在季風前期，N₂O₅水解反應對硝酸鹽濃度水平有顯著貢獻（54.1%），反映了O₃氧化的重要性。而在季風期以及季風后期，OH/HO₂/RO₂氧化占據主導地位（66.7%和63.9%）。 

　　通過計算NO和NO₂之間以及不同NO₂氧化路徑中δ¹⁵N的分餾系數，該研究認為，珠峰地區硝酸鹽中δ¹⁵N的季節性變化主要受氧化過程中的氮同位素分餾所控制。計算所得氮氧化物中的δ¹⁵N呈現較低值（–10.6‰ - –0.8‰），結合氣團后向軌跡分析表明，珠峰地區大氣硝酸鹽主要來源于南亞機動車尾氣以及農業活動所排放氮氧化物的大氣氧化過程。 

　　該研究為評估青藏高原地區環境、大氣氧化過程以及氮沉降提供了參考依據。相關成果以 Isotopic constraints on the formation pathways and sources of atmospheric nitrate in the Mt. Everest region為題，發表于Environmental Pollution，西北研究院博士生王坤為論文第一作者，康世昌為通訊作者。該研究得到第二次青藏高原科考項目、國家自然科學基金、國家留學基金委研究生公派項目等聯合資助。 

圖1.珠峰地區氣溶膠中硝酸鹽濃度及其氮氧穩定同位素組成的季節性變化

圖2.不同生成路徑對珠峰地區大氣硝酸鹽水平的相對貢獻及其隨季節變化情況

圖3.計算所得不同季節內氮氧化物中δ¹⁵N及對應硝酸鹽中的D¹⁷O和δ¹⁵N組成