近日,吉林大學鄒勃教授團隊楊新一教授課題組與北京高壓科學中心研究員鄭海燕和研究員李闊、國家脈沖強磁場科學中心韓一波教授、日本大強度質子加速器設施—“J-PARC”研究員Takanori Hattori、吉林大學朱品文教授、劉兆東教授和楊兵教授、中國工程物理研究院副研究員房雷鳴等人合作,利用壓強處理工程和氫鍵協同效應,在不含重原子的有機小分子間苯二甲酸(IPA)材料中點亮三重態激子,提高磷光效率和壽命,實現高效熒光/磷光混合型白光發射。相關成果發表于《自然·通訊》。
基于三重態激子發射的有機室溫磷光材料在光電子學、防偽標識和信息加密等領域具有廣闊的應用前景。然而,如何克服自旋禁阻的影響,有效點亮、穩定三重態激子的輻射躍遷,進而提高室溫磷光發射的效率和壽命一直是該領域亟待解決的關鍵科學問題。此前,團隊基于壓強處理工程成功實現了MOFs的單色熒光增強等取得諸多進展。因此,基于前期對熒光光物理過程的有效調控,如何利用壓強處理工程點亮三重態激子,提高磷光效率并將其截獲至常壓,一直以來是團隊所追求的目標。
本工作中,團隊以不含重原子的有機小分子IPA材料為研究對象,通過壓強處理工程和氫鍵協同效應,成功在環境條件下點亮和穩定了IPA三重態激子的輻射躍遷,將其磷光量子產率從初始的7%有效提高到40%,磷光壽命從888.6ms延長至900.2ms。進而實現IPA的明亮熒光/磷光混合型白光發射,光致發光量子產率從19%顯著提高到75%。原位高壓同步輻射X射線衍射、中子衍射、紅外吸收光譜和密度泛函理論計算表明,壓強處理工程能夠增強IPA分子間氫鍵相互作用,使其在有效減少三重態激子非輻射損耗的同時,促進IPA實現n-π*/π-π*混合躍遷。這種混合躍遷模式可以有效增強IPA的自旋軌道耦合,降低單重態和三重態的能隙差?EST,進而極大地加速IPA系間竄越過程,提高三重態激子的布居,促進磷光發射。最終實現IPA的高效熒光/磷光混合型白光發射。
此工作首次利用壓強處理工程和氫鍵協同效應點亮三重態激子,提高磷光效率,并將高磷光態“截獲”至常壓,為環境條件下高效磷光材料的設計和開發提供有效的新策略。
相關論文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-024-52196-7
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