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  • 發布時間:2022-11-28 17:45 原文鏈接: 福州大學與復旦大學合作,構建低溫合成甲醇新催化劑

                   

    圖 單原子銅基催化劑的Cu1-O3準平面局部結構及其低溫合成甲醇催化性能

      在國家自然科學基金項目(批準號:22172032、21902027、51701201、U19B2003)等資助下,福州大學譚理課題組與復旦大學劉智攀課題組等合作,在單原子催化CO2加氫制甲醇方面取得進展。研究成果以“Cu1-O3物種在單原子Cu/ZrO2催化劑中對CO2加氫的作用(The role of Cu1-O3 species in single-atom Cu/ZrO2catalyst for CO2 hydrogenation)”為題,于2022年9月15日發表在《自然·催化》(Nature Catalysis)雜志上。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41929-022-00840-0。

      將溫室氣體通過催化反應轉化為高附加值化學品是實現節能減排、資源循環利用的重要途徑之一。CO2溫室氣體能否實現高效轉化關鍵在于高性能催化劑的設計研發。目前面臨最核心問題主要有兩個,一是大家對催化反應活性位點、反應機理的認識存在較大爭議,無法為合成高效催化劑提供有力指導;二是常規銅基催化劑反應溫度高,甲醇產物選擇性差且容易失活。

      針對以上問題,該團隊設計了一種具有明確Cu1-O3準平面局部結構的單原子銅基催化劑,表現出優異的低溫合成甲醇催化性能(甲醇選擇性100%,TOF達1.37h-1)和反應穩定性(圖)。原位高壓紅外光譜實驗以及理論計算結果表明,該反應遵循甲酸鹽加氫路徑,其中甲酸鹽氫化到甲氧基為反應的決速步驟;孤立銅位點為甲醇合成的有效活性中心,銅納米團簇或納米顆粒為逆水煤氣變換(RWGS)反應產生CO的活性中心,而較大尺寸的銅顆粒則不具有低溫活化CO2的能力。

      該研究進一步拓展了銅基單原子催化劑的應用范圍,為今后設計高效甲醇合成催化劑提供了有力的理論指導與支持。

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