科學家觀測到膠體量子阱的弗洛凱態

量子阱是量子力學中的一個重要概念。

它是一個特殊的區域，勢高度明顯地低于周圍區域，并且在這個區域的內部是平坦的，就像是一個“井”字型，能夠限制住可以自由移動的電子，使其只能在這個小坑的底部或者接近底部的平面上左右移動，就好像被“困住”了一樣。

由于電子被限制在這么小的空間里，它的行為就變得非常特別。比如，它的能量狀態不再是連續的，而是像階梯一樣，分成了一個個的能級，這種特殊的能量狀態使得量子阱在制造電子器件時非常有用，例如用于激光器制造、光纖通信、微電子器件等高科技領域。

近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員吳凱豐與副研究員朱井義團隊就利用了量子阱，在低維材料超快光物理研究中取得新進展。團隊在室溫下利用飛秒可見光脈沖驅動膠體量子阱，觀測到了近紅外波段的弗洛凱態光譜特征，并在時域上獲得了弗洛凱態通過退相干轉變為平衡物質態的動力學演化過程。相關成果發表在《自然-光子學》上。

團隊觀測到膠體量子阱的弗洛凱態。大連化物所供圖

觀測弗洛凱態具有挑戰性

時變周期性外場驅動的電子態可以為固體材料帶來新的自由度，并且能夠極大地改變材料的光學、輸運、磁性、超導等性質，這種調控機制被稱作“弗洛凱工程”，其起源于光場與物質的相干耦合，而這種耦合會導致材料的平衡電子態在能量空間形成等間隔排列的伴線，即弗洛凱態。

弗洛凱態的概念自上個世紀初被提出后就引起了物理學家的廣泛關注，并被應用于凝聚態物理、冷原子物理和光晶格等領域。

然而，在固體材料中觀測弗洛凱態一直具有相當大的挑戰性。

這種挑戰一方面來自于材料對強光場的穩定性，另一方面則來自于時間分辨光電子能譜技術的復雜性。因此，在溫和條件下、利用純光學手段觀測弗洛凱態是研究人員長期追求的目標。

近年來，科學家發現溶液相制備的膠體半導體納米晶，例如量子點具有尺寸、形貌易調諧的豐富物理化學性質，成為研究光與物質相互作用的重要平臺。

為此，吳凱豐和他的團隊行動了。

此前研究奠定基礎

吳凱豐團隊一直致力于膠體量子點的超快光物理與光化學研究。

他們此前創新性地制備了鈣鈦礦量子點的單空穴自旋極化態，率先實現了量子點自旋的室溫相干操控，這一成果在量子信息科學、超快光學相干操控等領域具有重要意義。又觀測到了CsPbI3鈣鈦礦量子點中激子精細結構裂分導致的系綜量子拍頻，并提出一種通過溫度誘導晶格畸變進而調控裂分能的新機制。

隨后，團隊實現了由低毒性量子點敏化的近紅外到可見光的上轉換，同時基于該上轉換體系發展了一種高效快速太陽光合成的方法。還觀測到了CsPbI₃鈣鈦礦量子點中激子精細結構裂分導致的系綜量子拍頻，并提出一種通過溫度誘導晶格畸變進而調控裂分能的新機制。

關于鈣鈦礦量子點在量子光源和自旋量子比特載體等領域取得的研究進展，團隊又撰寫了綜述文章，詳細論述了近期開展的光學測量與調控的原理與方案，并展望了基于該材料平臺的量子信息技術在實用化進程中面臨的挑戰和機遇。

通過相關研究，團隊對量子點有了更深層次的認識，并看到了在這些量子限域的材料中，巨大的態密度被壓縮到帶邊，從而帶來了銳利的光學響應，特別適合通過相干驅動帶邊躍遷來產生弗洛凱態。

膠體量子阱發揮重要作用

本工作中，團隊選擇了厚度精準的二維CdSe納米片（即膠體量子阱）作為模型體系來觀測其在可見光驅動下所產生的弗洛凱態。

在該體系中，由于電子運動在垂直于納米片平面方向上存在著限域，因此形成了一系列量子化的能級。團隊選擇了重空穴能級和最低的兩個電子能級（|e₁?和|e₂?）所構成的級聯三能級系統，利用失諧光子驅動帶間躍遷（|hh₁?→|e₁?）來形成弗洛凱態（|hh₁ + ?ω_L?）。

由于|hh₁ + ?ω_L?態和|e₁?態之間存在著雜化和振子強度轉移，團隊觀察到在|e₁?→|e₂?子帶間躍遷（A2）的藍端出現了新的吸收特征（A1）。這一吸收特征在能量上符合弗洛凱態到|e₂?態的躍遷，并且僅出現在時間零點附近，進一步說明了其起源于光與物質的相干作用。

團隊還測量了一系列失諧量下的|hh₁ + ?ω_L?態到|e₂?的吸收能量，發現其能夠與弗洛凱理論較好地吻合。此外，A1和A2兩個吸收特征在動力學上存在著此消彼長的關聯行為，說明光場驅動產生的弗洛凱態會歷經退相干轉化為平衡電子態|e₁?。基于密度矩陣的模擬給出了該退相干過程的時間尺度在百飛秒量級。

該研究不僅在溫和的實驗條件下直接觀測到了膠體量子阱中弗洛凱態的光譜特征，還揭示了其豐富的動力學性質，這些發現對實現化學材料體系的光學相干操控具有重要的啟示。

相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41566-024-01505-z