熒光自組裝體納米尺度結構演變和生長動態

近日，大連化物所分子探針與熒光成像研究組（1818組）徐兆超研究員團隊實現了對熒光分子自組裝體在2nm尺度的超分辨熒光成像，發現了基于分子間弱相互作用的結構演變和動態組裝過程，為超分辨成像空間分辨率迫近1nm、聚集發光材料的發光機理研究、組裝體結構—功能的解析提供了新思路。

　　分子自組裝是物質世界功能衍生和生命力發揮的重要手段。通過自組裝，結構單元（原子/分子、分子集團、納米尺度聚集體、納米材料等）借助分子間弱相互作用，可以自發形成穩定的、具有特定結構和功能的、主要以非共價鍵結合的聚集體系。然而，由于自組裝體內分子間相互作用的高度動態性和介尺度分辨難題，分子組裝體的原位組裝過程揭示和動態結構解析一直是一個挑戰。

　　本工作中，徐兆超團隊發現單一熒光染料分子自發形成組裝體，由于分子間弱相互作用在時空尺度上存在差異性和動態屬性，組裝體內部分子表現出時空依賴的發光特性，這種組裝單元的發光異質性使得組裝體在介尺度上表現出獨特的納米尺度結構演變過程。團隊通過單分子定位顯微鏡（SMLM）熒光成像，對熒光自組裝體內部結構中的最小發光單元定位，分辨率最高可達2.8 nm；通過三維成像，發現了組裝體內部所形成的發光單元的空間分布具有異質和動態屬性；進一步，通過長時間超分辨動態成像，監測了受染料分子結構調控的不同形態組裝體原位生長過程，計算出不同組裝體在不同階段的生長速率。

　　徐兆超團隊聚焦于發展新型熒光染料，近年來在染料分子發光機理、細胞器功能分子熒光標記和基于單分子的超分辨熒光成像方面取得了系列進展（Chem. Sci.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2021；Angew. Chem. Int. Ed.，2022），主要開展利用染料結構受微環境影響而產生的熒光閃爍性能，實現對共價標記目標的超分辨結構解析。

　　相關研究成果以“In Situ Real-time Nanoscale Resolution of Structural Evolution and Dynamics of Fluorescent Self-assemblies by Super-Resolution Imaging”為題，于近日發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。該工作的第一作者為1818組喬慶龍副研究員，以上研究工作得到國家自然科學基金、我所創新基金等項目的資助。 （文/圖 喬慶龍）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202208678