生物質作為一種新型的可再生非化石資源，被認為是潛在化石資源替代品。5-羥甲基糠醛（HMF）作為生物質資源的重要代表性平臺產品之一，可以作為原料生產多種高附加值化合物。將電氧化HMF與在新能源領域中具有重要研究意義的析氫反應耦聯是一種具有應用前景的綠色策略，不僅能夠突破電催化水裂解體系的動力學瓶頸，而且能有效降低體系電能消耗。然而，目前該研究方向仍處于概念驗證的初始階段，面臨較多挑戰。
日前，中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心能源催化材料課題組研究員齊偉團隊提出通過電沉積技術將鎳以納米片的形式均勻生長在碳紙基底上制備復合電極材料，并利用該材料探究鎳基催化劑對HMF電催化促進作用機理和構效關系規律的新穎研究思路。相關成果發表在Angewandte Chemie International Edition上。
制備出的鎳納米片/碳紙復合電極能夠在較低的反應電位(1.36VRHE)下高選擇性電催化HMF氧化生成2,5-呋喃二甲酸（FDCA）并耦合高效析氫反應，反應體系對目標產物FDCA的選擇性和產率均接近100%，生成H2的法拉第效率為95.3%，且該催化劑展示出較高的穩定性，經多次重復利用后仍無活性衰減現象。關聯鎳納米片/碳紙復合電極材料的活性與結構可以發現這種優異的催化性能主要源于碳紙上負載的鎳納米片較低的結晶度、更多的邊緣位點以及獨特的電子結構。處于邊緣位缺電子狀態的鎳單質容易在反應過程中被原位氧化為具有更高價態的Niδ+物種（NiO或NiOOH細小晶粒），從而顯著提高鎳納米片/碳復合電極的催化活性。第一性原理計算明確了催化反應路徑并揭示出催化活性的提高主要來源于Niδ+物種對HMF更有利的吸附構型、較強的吸附能和較低的基元反應步驟能壘。
該鎳納米片/碳復合電極在HMF的電氧化反應中展示出理想的催化活性、能量效率和穩定性，為生物質資源的高效利用和可持續發展提供了新思路。此外，該工作表明在原子水平上對反應機理的理解以及電子結構工程策略對高效電催化劑設計制備的重要意義。
論文第一作者和通訊作者分別為金屬所沈陽材料科學國家研究中心聯合研究部博士研究生盧星宇和研究員齊偉。
圖1.鎳/碳復合電極的形貌與性能
圖2.鎳納米片/碳復合電極的高活性來源和結構-功能關系探索
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