大力發展核電是我國能源結構升級、實現經濟社會良性健康發展的重要一環,與核能發展密切相關的放射性廢物處理與處置成為影響我國核能可持續發展的關鍵因素之一。近日,中國科學院高能物理研究所多學科中心石偉群課題組在超分子固相材料用于放射性陰離子分離方面取得新進展,相關研究成果以Anion-adaptive crystalline cationic material for 99TcO4 -trapping(《陰離子自適應晶態陽離子材料用于高锝酸根捕獲》)為題于4月4日在線發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。

高效的陰離子識別對放射性99TcO4-分離去污具有重要意義,但如何實現選擇性陰離子識別仍然是一個難題。針對這一挑戰,石偉群課題組通過多組分超分子組裝的策略制備了一類基于葫蘆脲的超分子軟材料,并將其用作吸附劑以有效捕獲TcO4-,研究人員還獲得了陰離子交換實驗后含ReO4-化合物的單晶結構,結合理論模擬深入闡釋了該材料選擇性識別TcO4-/ReO4-的機理,該智能軟材料發生陰離子交換后進行了超分子骨架的自適應重建,從而促進TcO4-/ReO4-的有效識別和分離。該研究工作為繼續開發基于放射性陰離子去除的新型智能軟材料提供了重要研究思路。
近年來,石偉群課題組圍繞國家核能重大需求、瞄準國際核科學技術前沿,針對核燃料循環過程中亟待突破的關鍵放射化學問題開展基礎和應用科學研究,致力于先進乏燃料循環工藝和環境放射性污染防治新方法開發,在錒系超分子配體和固相材料設計合成領域取得了系列成果。例如成功合成了首例基于錒系節點的金屬-有機聚輪烷化合物,此類化合物作為一類新的錒系化合物固體形態有望用于放射性廢物的晶格固定(Chem. Commun. 2014, 50, 3612-3615);將錒系聚輪烷化合物拓展至超鈾元素镎,首次合成并解析出镎酰-有機輪烷化合物的晶體結構(Chem. Commun. 2018, 54, 8645-8648),這也是國內報道的首例超鈾元素配位聚合物單晶,在我國超鈾元素研究進程中有重要意義。
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