近日,我所催化基礎國家重點實驗室二維材料化學與能源應用研究組(508組)吳忠帥團隊,應邀發表了有機物電氧化催化劑設計原則綜述文章,系統總結了有機物電氧化反應及其催化劑的最新進展,提出了有機物電氧化反應催化劑的設計原則,并對基于有機物電氧化反應的多功能耦合系統進行了展望。
當今世界面臨著能源短缺和環境污染等問題。電能可以與風能、太陽能、潮汐能等可再生能源耦合,減少碳排放。基于電能—化學能轉化,通過有機物電氧化生產高附加值化學品,符合“雙碳”經濟發展目標。同時,大部分有機物電氧化反應具有低于析氧反應的理論電位,耦合有機物電氧化反應與電還原反應可以以更低的能耗,在陰陽極同時獲得高附加值的產物。然而,多電子有機物電氧化反應通常具有較大的反應能壘,需要開發高效、長壽命的電催化劑。
本工作從三個方面綜述了電催化劑的設計原則。一是提高活性位點的本征催化活性,通過構筑異質結結構、雜原子摻雜、缺陷位調控、合金化等方式調節催化劑活性位點的d帶中心和電子結構,從而優化電催化劑與反應物、中間體、產物之間的吸/脫附能,加速反應的熱力學過程;二是增加催化劑的活性位點數量及種類,研究發現三維結構可以有效的暴露更多的活性位點,同時,構筑多種類活性位點協同作用可以有效的加速反應動力學,例如應用高熵材料等。三是通過原位表征觀測催化劑在反應過程中的動態變化,確定催化劑在反應中的活性相,降低活性相的形成能壘,進而提高電催化劑的催化活性。最后,本工作對不同種類有機物電氧化反應,以及其多功能耦合系統進行了詳細討論與未來展望。
該綜述以“Design Principle of Electrocatalysts for Electrooxidation of Organics”為題,于近日發表在Chem上。該綜述的第一作者是我所508組博士后吳秈虹。上述工作得到國家自然科學基金、中科院潔凈能源創新研究院合作基金、中國博士后科學基金等項目的資助。(文/圖 吳秈虹、侯曉城)
文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.010
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