記者獲悉，近日，中國散裂中子源通用粉末衍射儀用戶的科學成果在《自然》上線。研究團隊利用中子衍射、三維電子衍射、同步輻射粉末X射線衍射、球差校正掃描透射電鏡以及固體核磁共振技術，確定了沸石三維穩定超大分子篩精細結構。這一研究成果突破了傳統分子篩晶化理論極限。
該項研究由中國科學院院士、吉林大學教授于吉紅和陳飛劍、華東師范大學教授吳鵬、南京大學研究員黎建等組成的國內研究團隊，同西班牙馬德里材料研究所教授Miguel A. Camblor合作，通過鏈間擴展法成功合成了一例具有20 × 16 × 16元環孔道系統的三維穩定超大孔分子篩ZEO-5，這一成果再次刷新了穩定全連接超大孔分子篩的孔道大小記錄。
ZEO-4和ZEO-5的基礎表征和ZEO-5的孔道系統及孔徑尺寸。中國散裂中子源供圖
據介紹，沸石分子篩是一類結晶性微孔硅鋁酸鹽，其作為催化劑、吸附劑、離子交換劑在傳統化工、環境領域以及新興儲能、光電器件、生物醫學、燃料電池、生物質轉化等領域有著重要的應用。具有超大孔道結構的沸石分子篩在處理大尺寸分子催化轉化和吸附分離的工業應用方面有著很大的需求。三維穩定超大孔分子篩的合成一直是分子篩合成領域所面臨的一項極大挑戰。
研究團隊成功合成的ZEO-5超大孔分子篩的結構中包含兩個前所未有的張力極大的雙四環單元（三重四環）拓撲結構，這種結構在沸石分子篩中尚無先例。該分子篩擁有超大的晶胞和輕元素組成，這給其結構的確定帶來了顯著挑戰。中子衍射技術，以其高分辨率和對輕元素的敏感性，為解析這一復雜結構提供了關鍵手段。
得益于中國散裂中子源通用粉末衍射儀寬d值探測范圍、高的分辨率以及良好的信噪比，研究團隊通過對通用粉末衍射儀中子衍射、三維電子衍射、同步輻射粉末X射線衍射數據的精確解析，成功獲取了更精確的鍵長和鍵角等精細結構信息，結合球差校正掃描透射電鏡以及固體核磁共振技術，驗證了超大三重四環結構的真實性。
該研究成果突破了傳統分子篩晶化理論極限，顛覆了分子篩水熱合成的固有認識，進一步證明基于新的反應機制可以實現傳統水熱合成難以得到的三維穩定超大孔分子篩的結構構筑。這項工作為分子篩材料領域的發展提供了新的思路和方向，具有重要的科學意義和應用價值。
相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41586-024-07194-6
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