喹唑啉酮類化合物拓展了“界面路易斯酸堿對”概念的應用

　　在納米和原子水平上研究酸堿催化是多相催化領域頗具挑戰性的課題，其難點在于既要考慮活性中心的幾何結構和位置，也要考慮活性位點的酸堿強度。日前，大連化物所生物能源研究部生物能源化學品王峰研究員團隊在多相酸堿催化研究中取得新進展，其結果印證了上述酸堿催化研究中的難點問題。

　　研究團隊在二氧化鈰穩定的釕簇多相催化劑（Ru-clusters/ceria）的研究中發現，在部分氧化的釕簇（1 nm）與二氧化鈰界面處存在由氧空位與界面氧構成的路易斯酸堿對，并在此基礎上首次提出“界面路易斯酸堿對”（interfacial Lewis acid-base pair）的概念（J. Am. Chem. Soc.）。其進一步研究發現，Ru-clusters/ceria催化劑可催化烯烴、CO和胺的三分子反應，生成新的C-C、C-N和C=N化學鍵，從而合成出喹唑啉酮類化合物。該工作現已在線發表于《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.），并被該刊遴選為熱點文章（Hot Paper）。

　　上述研究認為，烯烴、CO和胺的三分子反應首先經歷烯烴的胺羰基化反應生成中間產物酰胺，然后中間產物酰胺在CeO2路易斯酸位點的催化作用下脫去一分子水，得到產物喹唑啉酮類化合物，其分離收率最高可達99%。由于烯烴的胺羰基化反應必須在酸性條件下進行，而胺作為堿性分子不利于反應的進行，因此中間產物酰胺的生成為該反應的難點。本研究則克服了這一困難：利用Ru/CeO2中的界面路易斯酸堿對成功實現了對胺的活化解離，在界面氧處原位形成布朗斯特酸。

　　本項課題研究為喹唑啉酮類化合物的合成提供了一條環境友好的新路徑，也進一步擴展了“界面路易斯酸堿對”概念的應用。