在國家自然科學基金項目（批準號：21988101、21633011、21922205）等資助下，中國科學院大連化學物理研究所陳萍團隊與丹麥技術大學Vegge教授團隊合作，通過設計堿（土）金屬釕基三元配位氫化物合成氨催化劑新體系，提出了構建“富電子、多組分活性位”的催化劑設計策略。相關成果以“三元釕配位氫化物締合加氫合成氨（Ternary Ruthenium Complex Hydrides for Ammonia Synthesis via the Associative Mechanism）”為題，于2021年11月18日在線發表在《自然-催化》（Nature Catalysis）雜志上。論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-021-00698-8。
氨不僅是至關重要的基礎化工原料，近期亦被認為是極具前景的能源載體。現有的Haber-Bosch合成氨工業強烈依賴化石能源，是一高能耗、高碳排放過程。開發可再生能源驅動的、溫和條件下的“綠色合成氨”是實現人類社會可持續發展的前沿技術。近年來，電化學、光化學等合成氨新方法以及氫化物、電子化物等新材料不斷涌現，積極推動了合成氨研究的深入與拓展。
在前期研究基礎上，研究團隊構建了堿（土）金屬釕基三元氫化物（Li4RuH6和Ba2RuH6）催化劑，在低溫（<300 oC）和低壓（< 10 bar）下表現出優異的催化合成氨性能。并且在反應溫度低至100 oC時，Ba2RuH6催化劑仍有可觀測的催化活性。結合理論計算，發現該類三元氫化物催化劑遵循氮氣締合解離式機制，其所有組分均參與了合成氨反應，即富電子的[RuH6]是N2活化位點，H￣是電子和質子傳遞載體，Li+或Ba2+通過穩定NxHy物種降低了反應能壘（圖1），通過多組分協同催化使得N2和H2以能量較優的反應路徑轉化為NH3。
該類三元氫化物催化劑作為一類獨特的化合物催化劑，其在組成、結構、反應動力學性質、活性中心作用機制等方面明顯不同于常規合成氨催化劑。該研究豐富了合成氨催化劑體系，為進一步探尋低溫低壓下高效合成氨催化劑提供了新思路。
圖1 釕基三元氫化物的結構、催化活性及其合成氨反應機制
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