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  • 近日,中國科學院大連化學物理研究所等研究團隊,首次在原子尺度上觀察并證實了金屬—載體界面控制的體相氧溢流現象,明確了該現象在多相催化反應中的重要作用,提出了金屬—載體的“表面—界面—體相”協同催化的新機制。

    溢流效應是多相催化反應的重要動態特征之一,通俗來說,就是催化劑中負載金屬與載體之間會發生活性物質的擴散與遷移,這一過程直接影響催化反應的效率與結果。此前科學家對催化劑表面的溢流行為已有認識,但學界對負載型金屬催化劑的體相,特別是金屬—載體界面是否存在類似的溢流過程,以及其如何影響催化反應仍不明晰。

    研究團隊聚焦高性能負載型Ru(釕)基催化劑,利用原子分辨環境透射電鏡,原位解析了Ru/rutile-TiO2(金紅石型二氧化鈦)中Ru單顆粒的氧化機制。研究首次在該過程中觀測到體相氧溢流,也就是氧原子會在反應發生時“串門”,證實了載體中的晶格氧以空位介導的方式通過界面輸運至金屬顆粒。

    研究團隊同時建立了皮米精度原子應變矢量分析方法,定量解析了氧溢流的行為,追蹤到界面持續氧輸運所引發的載體局域晶格動態應變。據此,團隊進一步揭示了金屬—載體界面對體相氧溢流的調控作用,闡明了界面結構適配是體相氧溢流通道暢通的保障。

    研究證實,該機制廣泛存在于氧化物相低晶格失配度的金屬—載體界面催化劑體系,在催化反應中發揮關鍵作用,揭示了界面結構對反應活性物質遷移的關鍵影響。研究成果為多相催化界面結構設計及動態反應特征提供了新的理論認識。

    相關研究成果發表在《自然》(Nature)上。

    論文鏈接

    金紅石型二氧化鈦體系中的體相氧溢流過程與載體局域晶格動態應變分析

    用于觀測體相氧溢流過程的能源研究技術平臺球差校正環境透射電子顯微鏡


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