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近日，湖南大學物理與微電子科學學院鄧輝球教授團隊聯合美國普渡大學Jeffrey Greeley/曾振華和荷蘭萊頓大學Marc Koper教授團隊，證實了表面應力驅動的反應活性具有特異性。
該研究成果以“Site-specific reactivity of stepped Pt surfaces driven by stress release”為題發表在國際著名期刊Nature上。湖南大學物理與微電子科學學院為論文第一單位，湖南大學劉廣東博士和萊頓大學Arthur J. Shih博士為共同第一作者，湖南大學鄧輝球教授為第三作者，普渡大學Jeffrey Greeley教授和曾振華博士為共同通訊作者。
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識別活性位點并最大限度地發揮其作用是催化研究中的核心。在催化劑活性預測方面，傳統的活性位點分類導致的誤差可能高達幾個數量級，也造成活性位點構型的不明確，嚴重制約了對催化材料的理性設計。
鄧輝球教授團隊和美國普渡大學Jeffrey Greeley/曾振華團隊在國家超級計算長沙中心和普渡大學先進計算Rosen中心的計算資源支持下，對金屬鉑臺階表面的電化學氧還原反應（ORR）開展了系統的研究工作。他們通過第一性原理密度泛函理論計算臺面寬度為1~10納米的臺階表面的表面應力和表面應變，發現臺階型缺陷可以釋放巨大的表面應力，驅動表面原子弛豫產生跨越幾個納米寬度的非均一應變場，壓應變可以高達5.5%，這導致具有相同局部配位的平臺面原子產生不同的電子結構和反應性，并導致ORR活性特異性增強。例如，臺階邊緣兩側原子的ORR活性比臺面中間原子高50倍。這一發現解釋了經典的離散活性位點模型在預測催化活性方面產生巨大誤差的根本原因，揭開了長期以來圍繞活性位點和氧還原反應結構敏感性的謎團。
Pt(hhl)臺面應力釋放與表面應變之間的關系
為了驗證表面應力釋放產生非均一應變場和原子位點反應的特異性對調節催化性能具有靈活性和普遍性，他們進一步通過在鉑臺階表面的臺階邊緣沉積雜質金原子，利用外部應力來驅動應力釋放，調控催化性能。Marc Koper教授團隊通過實驗進一步驗證了本工作中的理論預測，證實了操控表面應力和應變場是調節對表面應變敏感的化學反應的一種有效策略。該研究對認識催化活性位和多相催化劑的設計提供了新的視角，使多相催化劑的預測和計算設計更加精準。
理論預測和實驗測量結果對比
劉廣東博士于2018年和2022年在我校分別獲得物理學碩士和博士學位，現繼續在我校從事博士后研究工作，指導教師均為鄧輝球教授。鄧輝球教授課題組長期從事核能和新能源材料領域的計算模擬與設計工作，承擔了多項國家重點研發計劃項目課題和國家基金委聯合基金重點資助項目。
