大氣是汞的地球化學循環過程中最主要的儲庫及運移場所。理解大氣汞的地球化學循環過程和探明大氣汞的排放源組成可以提高人們對于區域大氣汞污染的認識,結合區域能源及產業結構等信息得到的分析結果對于汞減排具有指導性意義。在大氣汞與地表環境的交換過程中,大氣與植物葉片間的交換是其中的重要組成部分。然而由于汞具有復雜多樣的環境過程,且在天然樣品中的含量極低,傳統的以濃度觀測為基礎的研究手段在應用于大氣汞的源解析及汞在大氣與植物間的交換過程研究有著較大的不確定性及誤差。
隨著多接收器電感耦合等離子體質譜儀(MC-ICP-MS)分析汞同位素組成技術的快速發展,利用汞同位素分餾信息可以有效地分析自然環境中汞的地球化學循環過程及來源,特別是用于計算各個來源的貢獻率及揭示汞的光化學過程。然而目前針對大氣汞同位素的研究相對較少,在我國大氣汞同位素特征及大氣與植物界面交換過程的同位素分餾仍是空白。
為了確立我國典型區域大氣汞同位素指紋特征及大氣-植物界面交換過程中的汞同位素分餾,中國科學院地球化學研究所馮新斌研究團隊建立了有效的大氣汞同位素采樣及前處理系統,并分析了來自云南哀牢山、浙江大梅山、北京市和貴州省貴陽市的大氣汞同位素及森林凋落物中的汞同位素。研究結果表明具有較低大氣汞濃度的背景區域與具有較高大氣汞濃度的人為排放源具有明顯不同的大氣汞同位素指紋特征,其中受人為排放影響較重的城市/工業區大氣汞同位素主要繼承自當地燃煤中的汞同位素,而農村地區及偏遠地區的大氣汞同位素指紋則體現了背景特征及人為排放特征不同程度的混合。此外,研究成果還展現了大氣汞被植物葉片吸收的過程中存在著質量分餾及非質量分餾,推測光化學反應是導致這兩種分餾過程的最主要途徑。
相關成果以Isotopic Composition of Atmospheric Mercury in China: New Evidence for Sources and Transformation Processes in Air and in Vegetation 為題發表在國際期刊《環境科學與技術》(Environmental Science & Technology)上。該研究由國家“973”項目(2013CB430003)、國家自然科學基金項目(41173024及41473025)以及中科院戰略先導項目(XDB05030304)支持。
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