科學家在可見光下實現乙烷高選擇性光催化制乙酸

近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員章福祥團隊在光催化選擇性氧化乙烷制乙酸研究中取得新進展。團隊發現金（Au）的等離激元共振效應可促進光生電子轉移與二次激發，調控氧還原生成超氧自由基而非羥基自由基，進而在溫和條件下下實現光催化乙烷至乙酸的高選擇性合成。相關成果發表在《美國化學會志》。

甲烷、乙烷等天然氣組分的資源化轉化利用研究具有重要意義。光催化技術可在溫和條件下活化C-H鍵，但其產物選擇性調控仍面臨挑戰。

在本工作中，團隊通過等離子體二次激發策略，調控氧還原自由基定向生成超氧自由基（·O₂^?），有效解決了·OH導致乙烷深度氧化和選擇性難調控的難題。團隊通過在氧化鎢（WO₃）光催化劑表面引入Au納米顆粒（Au-WO₃），將WO₃光生電子轉移至Au表面，經二次激發至高能態，實現氧氣單電子還原生成·O₂^?，從而調控乙烷氧化反應路徑，實現可見光下乙酸的高選擇性合成。在可見光照射下，Au-WO₃催化乙烷轉化生成乙酸的選擇性超80%，乙酸濃度達100 mmol·L^?1。

該工作為光催化氧化反應的選擇性調控提供了新思路。

相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.6c08386