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溫室氣體二氧化碳（CO2）是諸多化學反應的最終產物。其過量排放加劇了全球平均氣溫的上升，給生態環境帶來巨大壓力。如何高效轉化利用CO2，將其變廢為寶，是能源化工領域的研究熱點和難點。
近日，中科院大連化學物理研究所研究員鄧德會團隊與廈門大學教授王野團隊合作，在CO2催化加氫制甲醇研究中取得重要進展。研究團隊歷時近6年，首次利用富含硫空位的少層二硫化鉬（MoS2）催化劑實現了低溫、高效、長壽命催化CO2加氫制甲醇。MoS2催化劑的活性與選擇性均顯著優于此前報道的金屬氧化物催化劑，并顯示了優異的穩定性，為實現低能耗、高效率的CO2轉化利用開辟了新途徑。相關研究成果發表在《自然—催化》上。
與基于可再生能源的綠氫（H2）反應制備甲醇是CO2變廢為寶的重要途徑之一。通常，傳統的金屬氧化物催化劑需要300攝氏度以上的反應溫度，同時常伴隨嚴重的逆水煤氣變換反應，導致大量副產物一氧化碳產生。在金屬氧化物催化劑中引入過渡金屬組分可以促進H2的活化從而降低反應溫度，但容易導致CO2過度加氫產生甲烷，降低目標產物甲醇的選擇性。CO2低溫高效加氫制甲醇亟需尋求新的催化劑體系。
此前的研究中，鄧德會團隊發現MoS2基催化劑在催化電解水生產H2方面性能優異。反過來，“MoS2能否在室溫下活化H2，并高效催化CO2加氫制甲醇？”帶著這一想法，鄧德會與王野團隊展開聯合攻關。然而，一開始研究進展并不順利，MoS2的催化性能并沒有達到預期的效果，向MoS2中引入其他元素等傳統的調變催化劑性能的方式也未能使催化劑性能顯著提高。
陷入僵局后，團隊轉換思路，先讓MoS2與H2反應，使其表層產生大量硫原子空位，進而讓穩定的MoS2表面活潑起來。通過調變MoS2自身結構，研究人員開發出具有豐富硫空位的少層MoS2。經評價，該MoS2催化劑能夠實現低溫甚至室溫下CO2和H2的直接活化并解離，并有效抑制甲醇的過度加氫。原位表征與理論計算研究結果顯示，MoS2面內硫原子空位是催化CO2高選擇性加氫到甲醇的活性中心。
值得一提的是，在實驗室小試中，CO2在180攝氏度下的單程轉化率可達12.5%，甲醇選擇性高達94.3%，顯著優于此前報道的金屬和金屬氧化物等傳統催化劑，并且性能能夠穩定維持3000小時而未見衰減，表現出優異的工業應用潛力。
據悉，《自然—催化》雜志同期以“不同尋常的空位催化”為題刊發了專家評述文章，對該研究進行了高度評價。卡爾斯魯厄理工學院(KIT)教授Felix Studt表示，這是一個令人驚奇、有意義的研究工作，該工作有望為二氧化碳加氫制甲醇的工業應用帶來巨大的效率提升。
鄧德會表示，CO2高效轉化利用是實現“碳達峰”“碳中和”的重要一環。該研究揭示了二維MoS2的硫空位在催化反應中的應用潛力，為開發CO2加氫新型催化劑提供了新思路，希望更多企業能夠參與，共同推進MoS2催化CO2加氫制甲醇的工業化應用。
相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41929-021-00584-3
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