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相關研究示意圖。研究團隊供圖
論文第一作者、該學院碩士生田婧婧介紹，研究團隊提出“氧橋誘導自旋態調控”策略，設計合成了蛋黃-蛋殼結構的MoO3/Co3O4@C納米反應器。該材料通過界面Mo-O-Co氧橋的動態振動，激活Mo 4d-O 2p-Co 3d軌道相互作用通道，促使Co活性中心從低自旋態向高自旋態轉變，增強Co 3d軌道與多硫化鋰（LiPSs）中S 2p軌道的雜化能力，從而有效突破溶劑化屏蔽對催化位點的阻礙。
鋰硫電池因理論比容量（1675 mAh g-1）和理論能量密度（2600 Wh kg-1）突出，被視為下一代高能量密度儲能體系的有力候選。但其實際應用受制于LiPSs穿梭效應、硫氧化還原動力學遲緩，以及溶劑分子對活性位點的屏蔽效應。
針對上述難題，該納米反應器具備多重協同功能：高自旋Co位點強化對LiPSs的化學吸附與催化轉化；同時調控電解液溶劑化結構，促進溶劑分離離子對向接觸離子對/聚集體轉變，降低Li+去溶劑化能壘并均勻化離子通量；蛋黃-蛋殼雙層結構對可溶性中間體形成空間限域，抑制其向外擴散。三者協同從電子結構、溶劑化工程和物理限域層面提升反應動力學。
實驗數據顯示，采用MoO3/Co3O4@C改性隔膜的鋰硫電池，在15 C超高倍率下仍可輸出352 mAh g-1的容量；在13.03 mg cm-2的超高硫載量下，初始面積容量達11.96 mAh cm-2，可逆容量保持為8.72 mAh cm-2，處于當前鋰硫電池研究的前沿水平。
該研究從“氧橋振動-軌道耦合-自旋態轉變-溶劑化結構重構”的視角，揭示了高自旋活性中心突破溶劑化屏障、加速硫氧化還原反應的新機制，為高載硫、高倍率、長壽命鋰硫電池的催化材料設計提供了理論依據和新路徑。
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.4944842
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