HgCr2Se4的高壓調控研究取得新進展

　　上世紀70年代人們發現尖晶石結構的ACr2X4 (A = Cd, Hg, X=Se, S)具有鐵磁半導體性質，其中Cr3+離子局域磁矩通過超交換形成長程鐵磁序，而s-d交換相互作用使s軌道電子主導的導帶發生較大的自旋劈裂。由于這類材料中自旋和電荷自由度間的強烈耦合造成了許多有趣現象，在過去幾十年吸引了較多關注。中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心多個課題組近期開展了系列研究。2011年，凝聚態理論與材料計算重點實驗室研究員方忠與合作者通過第一性原理計算預測HgCr2Se4是磁性外爾半金屬，并可能會實現量子反常霍爾效應[Phys. Rev. Lett. 107, 186806 (2011)]。隨后，極端條件物理重點實驗室研究員石友國與合作者利用氣相輸運法生長了高質量的n型HgCr2Se4單晶[J. Low. Temp. Phys. 171, 127 (2013)]。在此基礎上，納米物理與器件重點實驗室研究員李永慶與合作者通過測量安德列夫(Andreev)反射譜確定了n型HgCr2Se4單晶是自旋極化率高達97%的鐵磁半金屬（half metal），發現電阻率在鐵磁居里溫度TC = 106K以下下降8個數量級并在TC附近觀察到7×106%的龐磁電阻效應[Phys. Rev. Lett. 115, 087002 (2015)]。在這些前期研究基礎上，最近極端條件物理重點實驗室程金光研究組（EX6組）在HgCr2Se4單晶的高壓調控研究方面取得新進展。

　　EX6組的孫建平、焦媛媛、程金光與EX1組的伊長江、石友國、納米物理與器件重點實驗室的李永慶、凝聚態理論與材料計算重點實驗室的方忠，聯合美國橡樹嶺國家實驗室博士M. Matsuda和日本東京大學教授Y. Uwatoko等合作者，采用六面砧大腔體高壓低溫物性測量裝置，在8 GPa靜水壓、1.5 K最低溫和8T磁場的綜合極端環境下，對高質量的n型HgCr2Se4單晶開展了細致的高壓下電輸運和磁性測量，發現其鐵磁金屬基態在壓力下逐漸轉變為螺旋反鐵磁絕緣態，而通過施加磁場可以恢復鐵磁金屬基態，從而導致低溫出現了高達3×1011%的龐磁電阻。

　　如圖1所示，他們首先利用六面砧裝置測試了n型HgCr2Se4單晶在0-7GPa壓力范圍內、0T與8T磁場下的電阻率-溫度依賴關系，發現0T下鐵磁有序造成電阻率上的絕緣體-金屬轉變隨著壓力的升高逐漸向低溫移動，同時低溫Tmin以下電阻呈現上翹現象并隨壓力增加而逐漸增強，在3.5 GPa以上樣品電阻率變為完全絕緣性。有意思的是，當對樣品施加8T的外磁場后，在所有壓力下均可以恢復出現絕緣體-金屬轉變，但轉變溫度隨壓力升高逐漸向低溫移動。圖2所示的不同壓力和不同磁場下的低溫電阻率數據詳細展示了壓力和磁場對電輸運性質的影響規律，即壓力越高，實現金屬化所需的外磁場也逐漸增加。與鈣鈦礦錳氧化物或者常壓下HgCr2Se4只在鐵磁有序溫度附近才表現出龐磁電阻效應不同，高壓下的n型HgCr2Se4單晶在較寬的低溫磁有序區間都表現出了巨大的磁電阻效應，例如，在4GPa、2K、5T時磁阻甚至高達3×1011%。為了闡明其物理機制，他們對n型HgCr2Se4單晶進行了詳細的高壓下磁化率和中子衍射測試，結果表明HgCr2Se4的鐵磁基態在壓力下逐漸轉變為螺旋反鐵磁態，與最近理論計算的結果一致[PRX 7, 041049 (2017)]。基于高壓下電阻率和磁化率測試結果，他們建立了圖4所示的n型HgCr2Se4單晶的溫度-壓力相圖，從中可以看出高壓在抑制鐵磁序的同時逐步增強了螺旋反鐵磁序，在4 GPa附近二者相遇，反鐵磁序占主導。該相圖表明n型HgCr2Se4單晶在常壓下恰好處于鐵磁序與螺旋反鐵磁序競爭的臨界點附近，這使得施加很小的壓力和磁場等外部激勵就可以有效調控其電、磁基態，而且二者的調控效果恰好相反，即壓力會增強反鐵磁作用，逐漸破壞鐵磁序，削弱s-d交換劈裂，進而在導帶打開能隙而破壞金屬基態，最終穩定了螺旋反鐵磁絕緣態；而當施加外磁場將螺旋反鐵磁序極化為鐵磁序時，又恢復了金屬態。正是由于壓力下鐵磁金屬態與反鐵磁絕緣態的競爭使其展現出龐磁電阻效應，與鈣鈦礦錳氧化物的物理機制不同。因此，上述研究結果為實現龐磁電阻效應提供了一種新的途徑，對探索通過調控競爭磁基態進而誘導龐磁電阻效應的新機制甚至自旋電子學器件應用具有重要意義。

　　相關工作近期發表于《物理評論快報》（Phys. Rev. Lett. 123, 047201 (2019)），得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院B類先導專項和前沿重點項目的支持。