物理所等利用trRIXS探測自旋關聯的超快演化

　　隨著科學技術的進步，如何在更快時間尺度上測量材料的性質及其演化已成為一個重要的前沿方向。得益于超快激光技術的發展，利用激光泵浦可以在飛秒尺度上誘導出豐富的量子行為，比如在超快光電導率測量中發現了接近室溫的非常規超導的特征跡象等。這種由激光泵浦誘導的非平衡態通常只能維持十億分之一秒。能在這樣超短時間內對材料性質進行測量表征的技術手段非常有限。發展更加豐富的、直接的超快測量技術是這一方向的重要課題。

　　共振非彈性X射線散射(RIXS)是近年來發展的一項可以測量自旋激發的新型測量手段。作為一個X射線技術，它自然地可以和具有時間分辨能力的X射線自由電子激光結合，從而對瞬態的自旋行為進行測量。在中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室（籌）極端條件實驗室EX07組柳學榕博士和美國布魯克海文國家實驗室John Hill博士提出這個構想后，經過來自中國科學院物理研究所、美國布魯克海文國家實驗室、德國馬普所、美國SLAC以及日本SACLA X射線自由電子激光大裝置等多個小組的多年努力，最近在準二維體系Sr2IrO4中首次實現了對自旋關聯超快時間演化的測量。作為電子的一個自由度，自旋在決定材料，特別是關聯體系材料的性質中起到重要的作用。時間分辨的RIXS（tr-RIXS）技術測量的自旋動力學過程將為深刻理解超快瞬態提供重要的信息。

　　Sr2IrO4是一個鈣鈦礦結構的準二維材料，在IrO2面內有強烈的磁交換作用，而層間耦合很弱，材料在約260K以下形成三維磁長程有序。通過2微米波長的激光泵浦，磁長程有序被很快破壞，而其恢復過程表現出多時間尺度（圖1）。這樣的多時間尺度可能和材料的維度相關。在確定了磁有序的恢復時間后，利用tr-RIXS對Sr2IrO4的磁子激發進行了測量（圖2）。發現：1）在皮秒時間磁長程有序遠沒有恢復時，磁漲落/激發仍然表現出類似有序時的關聯；2）布里淵區邊界上的高能磁激發在瞬態中沒有可觀測的變化，然而布里淵區中心的低能磁激發譜權重在瞬態中顯著增強。通常認為在皮秒時間尺度上，與晶格相關的熱效應不起主導作用，觀測到的瞬態中低能磁動力學的變化很可能來自于自旋和泵浦產生的載流子之間的耦合。

　　該成果成功地演示了tr-RIXS這項新的超快測量技術，為研究超快激光泵浦誘導的瞬態打開了一個新的窗口。另外，隨著技術的發展，電子，甚至自旋器件的響應速度越來越快，我們需要知道材料性質在這樣的快速過程中是如何演化的，從而優化器件設計。tr-RIXS在這些方面也將有廣闊的應用前景。

　　相關研究成果發表在近期的Nature Materials上（Ultrafast energy -and momentum-resolved dynamics of magnetic correlations in the photo-doped Mott insulator Sr2IrO4, doi:10.1038/nmat4641）。

　　上述研究工作獲得了國家科技部（2015CB921302）和中科院先導B項目（XDB07020200）的資助。

圖1. 激光泵浦下Sr2IrO4中三維磁有序的融化和恢復。(a) (-3, -2, 28)磁有序布拉格峰在泵浦前/后一皮秒的強度；(b)-(c) 磁有序布拉格峰強度在不同強度的激光泵浦后，隨時間的演化。恢復過程表現出兩個時間尺度，分別為皮秒量級(對應二維磁關聯)和百皮秒量級（對應三維磁關聯）。

圖2. 激光泵浦下Sr2IrO4中磁激發的響應。(a) 平衡態的磁子激發譜示意。圓圈代表選取的布里淵區中心和邊界點；(b)-(c)不同動量點的磁激發對激光泵浦的響應；(d)布里淵區中心點磁激發譜權重相對于平衡態的變化（不同恢復時間時的RIXS譜和平衡態的譜之間的差異）。