近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員王軍虎團隊與研究員李先鋒、副研究員鄭瓊團隊，法國蒙彼利埃大學Moulay Tahar Sougrati博士合作，通過原位穆斯堡爾譜技術揭示普魯士藍正極材料在鈉離子電池中的充放電機理及容量衰變機制，為其進一步優化提供了新思路。相關成果發表在《納米能源》上。
正極材料對鈉離子電池的性能起著至關重要的作用。近年來，普魯士藍類材料由于具有高理論比容量、長循環壽命、環保價廉等優點被廣泛研究，但實際應用過程中通常存在性能不達標等問題。
本工作中，研究團隊通過共沉淀法制備了一種富鈉普魯士藍材料，作為鈉離子電池正極，其表現出優異的性能，循環穩定性優于大部分已報道的普魯士藍類材料。此外，團隊通過原位穆斯堡爾譜技術對鈉離子電池的工作過程進行在線探測，結合低溫77K穆斯堡爾譜、原位X射線衍射及同步輻射X射線吸收譜，闡明了普魯士藍正極材料的工作機制。
研究發現，高低自旋鐵的反應隨充放電的進行分步發生，高自旋鐵貢獻大部分的比容量，而低自旋鐵僅有部分參加反應，降低了電池的比容量。但是，等量的高自旋鐵和低自旋鐵在發生氧化還原的過程中，低自旋鐵會帶來更加強烈的局域形變，從而影響材料的穩定性。因此，該正極材料具有優異穩定性的原因一方面可以歸因于在充放電過程中微小的晶格參數變化，另一方面則是由于較少的低自旋鐵參與了反應。
該工作建立并使用了離子電池原位穆斯堡爾譜技術，為開發高容量、優循環穩定性的普魯士藍類正極材料提供了新思路。
相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108256
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